在解决了镇海这个心腹大患之后，乃马真后又瞄准了耶律楚材与牙老瓦赤二人。
可耶律楚材不是那么好对付的，作为铁木真留给窝阔台最重要的的政治遗产之一，他在蒙古帝国内部享有极高的声望，而且他也是所有汉地官员的一个代表，贸然动他肯定会引起朝廷内部的动荡。
所以乃马真后与奥都剌合蛮、法玛提二人商量了一下，决定先除掉牙老瓦赤。
此时的牙老瓦赤已经被调往了中原协助耶律楚材理政，但他的儿子麻速忽却接替了他的职务，继续镇守西域，不过毕竟山高皇帝远，麻速忽也没有他爸在西域的根基深厚，根本不用担心他们能闹出什么乱子，所以乃马真后动起手来毫无顾忌。
可牙老瓦赤心里也明白，自己与奥都剌合蛮素来不合，经常为了税收的问题吵架，政治思维完全不在一个层级上，如今奥都剌合蛮搭上了乃马真后，定然会朝自己下手，于是他也效仿镇海，在乃马真后派出抓捕他的人马到来之前便逃出了都城，同样去投奔了阔端。
接连让镇海和牙老瓦赤两个人都跑了，乃马真后气的咬牙切齿，但又无可奈何，心里想着抓不着老的，我还对付不了小的么？于是急忙派人去河中之地抓捕牙老瓦赤的儿子麻速忽。
谁知道麻速忽比他爹还精，直接跑到了拔都的地盘乞求庇护，拔都与贵由势同水火，所以也丝毫没给乃马真后面子，直接拒绝放人，将麻速忽保护了起来。
乃马真后心里这个无奈呀，但威还是要立的，于是她只好随意抓个人来泄愤，管理呼罗珊的长官阔里吉斯就成了那个倒霉蛋；说起这个阔里吉斯，他的故事其实挺有意思的，他是畏吾儿人，却起了一个基督教徒的名字，可他又不是基督教徒，反而是个佛教徒。
他在年轻的时候因为有文化被术赤所赏识，于是命他专门负责教授皇室子弟们学习畏吾儿文字，在这期间他与镇海相识，镇海觉得他非常有能力，又将他举荐给了窝阔台，负责管理呼罗珊地区的内政（今伊朗、阿富汗等中亚国家地区）；他也兢兢业业地干活，在刚刚到任之后就立下了法规，禁止蒙古那颜与各级军官横征暴敛，不允许他们随意杀人抢劫，保护了波斯地区的百姓不受侵害。
最逗的是在他治理呼罗珊的期间，他受到了伊斯兰教义的影响，又从一个佛教徒变成了一个虔诚的穆斯林。
但因为他的所作所影响了蒙古贵族们的利益，于是在许多被他挡了财路的蒙古贵族进言挑拨后，他在乃马真后的眼里就成了为她立威的道具。
在杀掉了阔里吉斯后，乃马真后倒也没有胡乱折腾，而是从中书省中选择了一个叫阿儿浑的人去负责呼罗珊地区的行政事务，至于为什么选择这个人，则是因为他也懂得回鹘语，同样是西域人，比较了解当地的风土民情，能够更好地为蒙古帝国攫取利益；阿儿浑到任之后却没有横征暴敛，反而继续执行了阔里吉斯的政策，与民休养，完善法令，保护了当地的百姓，而且巧妙地化解了那些贪污的蒙古贵族对他的恶意中伤，最终得以善终。
一次又一次吃瘪后，乃马真后终于艰难地立了威，而后她便将奥都剌合蛮叫到自己的宫中，毫不避讳地与他苟且在一起，除此之外，她甚至还亲自将一批加盖了玉玺的空白圣旨交到奥都剌合蛮的手里，允许他在上面随意书写。
耶律楚材闻讯，急忙进宫劝谏，对乃马真后说道：“如果你们一定要如此做的话，那我坚决不会奉诏。”而后施礼告退。
乃马真后大怒，对耶律楚材暗生杀机，但碍于耶律楚材的地位又迟迟不敢下手，于是尝试着派法玛提带了五万两白银去耶律楚材的家里，希望能用钱来打动他。但耶律楚材岂是那等贪财之辈，他狠狠地训斥了一顿法玛提，并将她撵出了门外，并且传令对于不合理的旨意，中书省各级官员不得予以批复。
法玛提被折了面子十分生气，于是便在回宫之后添油加醋地描述了一番耶律楚材所说的话，乃马真后彻底怒了，觉得耶律楚材实在是太不上道了，遂决定跟他撕破脸皮。
第二天一早，耶律楚材刚到中书省衙门，便接到了乃马真后的旨意：“奥都剌合蛮所批准的奏折，史官都要记录下来，谁如果不执行，就砍断他的手。”
在场众人将目光聚焦到了耶律楚材的身上，耶律楚材怒喝道：“国家典故都是先帝委托到我的手中，事情如果合理我自然奉行，但如果不合理，我死都不怕，又怎么会怕断手 ？”
使者闻言轻蔑地一笑，对着耶律楚材说道：“那照中书令的意思，就是不准备接旨了？”
耶律楚材反唇相讥：“我为两位可汗做事三十多年，没有任何对不起国家的地方，皇后难道能在我没有犯错的情况下杀掉我么？”
使者自知理亏，气冲冲地离开了，但耶律楚材也自知抗衡不了乃马真后和奥都剌合蛮，心胸郁结之下竟重病不起，经过一番调理之后方才痊愈。
可当他返回中书省官衙之后，才发现奥都剌合蛮已经将这里搞得乌烟瘴气，他趁着耶律楚材不在的这段时间肆意妄为，发出的法令往往自相矛盾，整个朝堂内到处被他安插了亲信，增设的高额赋税让百姓们本就不富裕的生活更是雪上加霜。
耶律楚材不甘心偌大的蒙古帝国就这么毁于此等奸臣手中，于是便多次上书弹劾奥都剌合蛮，可却被乃马真后当作耳旁风，不仅没有将他的奏折当回事，反而还交给奥都剌合蛮来处理，奥都剌合蛮自然要落井下石，多次公然偕同他的党羽挤兑耶律楚材。
这让耶律楚材大为光火，却又无可奈何，郁郁之下再次病倒，于是便上书请求回家休养，乃马真后巴不得把他支开，但又顾及朝中其余官员的看法，便命他带病处理政务，不得随意请假，耶律楚材无奈，只好继续工作。
但乃马真后的地位也并不是很稳固，她一心想为自己的儿子贵由铺出一条通天大道，于是便在称制的这几年拼命拉拢拖雷一系的人，希望能获得他们的支持，但忽必烈却劝他母亲索鲁禾帖尼不要直接答应她的请求，反而以长子蒙哥随贵由出征未归，家中无人主事为由，一直在拖延时间。
其实乃马真后急切想要得到拖雷一系的支持，并不仅仅是因为他们手中掌握着强大的兵力，更重要的是窝阔台遗留下的历史问题。
因为在拖雷死后，窝阔台为了更好地掌控拖雷一系的政治资源，便将拖雷的长子蒙哥收为了养子，可这就出现了一个问题，按照蒙古传统，养子也是有继承权的。
如果窝阔台在世时明确下旨立了太子自然没有问题，但现在窝阔台暴毙，失烈门又被乃马真后以年幼为名剥夺了继承权，所以贵由和蒙哥就都变成了下一任可汗的有力竞争者。
不过乃马真后也没在一棵树上吊死，虽然拖雷一系的人在帝国内部有很重的话语权，但拖雷一系的人一直不给出明确的答复，乃马真后又将目光瞄向了其余的宗室诸王，她派出得力的手下，以高官重利来贿赂他们，同时允许他们在全国境内派驻使者，还允许他们自由发出法令，向各地摊派赋税，而条件就是要在召开库里台大会时支持贵由上位。
在如此丰厚的利益驱使下，很多蒙古宗亲都开始为她效力，也确实在短时间内让乃马真后的权力与威望得到了极大的增强，但代价却是全国境内的乌烟瘴气。
据记载：“诸王及各部又遣使于燕京迤南诸郡，征求财货、弓矢、鞍辔之物；或于西域回鹘索取珠玑，或于海东楼取鹰鹘，驲骑络绎，昼夜不绝，民力益困。”
但也不是所有的人都愿意服从乃马真后的指挥，身为亲王的帖木格就是其中一个。
1243年五月，帖木格趁着汗位未决，贵由、蒙哥等有权力继承汗位之人未曾归来之际，亲自率军朝汗廷的方向浩浩荡荡地杀来。
一时之间，朝野震动，乃马真后虽然拉拢了许多贵族，但他们在面对着帖木格之时，却不愿意为她出头。
乃马真后无奈，只好下令动员本部的所有兵马齐聚汗廷，并让奥都剌合蛮提前派心腹去西侧的草原选址，准备西迁以避帖木格的锋芒。
这个消息传到了耶律楚材耳朵里后，耶律楚材大惊，拖着沉重的病体紧急进宫，请求乃马真后慎重考虑，因为一旦迁都将是震撼朝野的大事，不一定会惹出什么乱子，自己甘愿为使，前去帖木格的营中请他罢兵回营。
乃马真后坐在主位之上，在她的左侧是法玛提，右侧是奥都剌合蛮，三个人听见耶律楚材的话，用看傻子一样的眼神盯着他。耶律楚材重重地咳嗽了几声，满眼希冀地望着他们，希望能从他们的口中得到一个肯定的答案。
可现实终究让他失望了，乃马真后不仅没同意他的意见，反而将他“请”出了朝堂，让他不要再管这些事。
耶律楚材仰天长叹，却又无能为力，怀着满腔的愤恨回到了自己的家中。
不过就在乃马真后准备西迁的时候，事情突然发生了转机。
磨蹭了好几年都没返回草原的贵由此时竟然回来了，他率领着本部大军已经抵达了他在也密立的斡尔朵（今新疆额敏县）。
当这个消息传到了帖木格的耳中时，他知道自己想要称汗的目的彻底流产了，于是急忙后撤，率军回到了自己的封地。
乃马真后这回彻底安下心来，开始更加积极地拉拢诸多宗亲，请求他们一定要支持贵由登基，同时向全国发布要召开库里台大会的消息，请镇守各地的诸王们都回到汗廷参会，但因为疆域实在是过于广袤，使者传讯和诸王返回都要耽搁许多时间，于是便定于两年之后正式召开。
但有一个人却支撑不到新汗登基了，这个人就是耶律楚材。
几十年来的呕心沥血没有打倒他，但却被乃马真后一行人在短短的几年时间搞得筋疲力尽。
在一次又一次病倒之后，耶律楚材的身体终于彻底垮掉了，于1244年五月十四日抱恨而死，终年55岁。
当他去世的消息传出后，举国皆哀，汉地众官员、百姓纷纷凭吊这位卓越的政治家，连很多蒙古人也替他流泪不止，如同失去的是自己的亲人，整个蒙古国数日之内不闻乐声。
就连对金国愚忠，誓死不事蒙古的大儒曹之谦都放下成见，亲自为他写了《中书耶律公挽词》\"忽报台星折，仍结薤露新，斯民感天极，洒泪叫苍旻。\"
但即便他死了，奥都剌合蛮也不肯放过他，他指使手下诬告耶律楚材贪污，理由竟然是“耶律楚材久居相位，天下的赋税有半数都进了他家的库房。”
乃马真后遂下令查抄耶律楚材的家，使者率军闯进去后大肆搜查，却仅仅只找到了十几把阮琴，另有少量的字画和印章，还有书籍几千卷。
这一幕让乃马真后的使者都敬佩不已，回宫之后便如实禀报，奶妈真后这才下令为他发丧，并依照他的临终遗愿，将他的尸体送回燕京故里，下葬在他生前非常喜欢的玉泉山下的翁山泊旁边（今颐和园昆明湖），与先他故去的夫人合葬，并为其建庙立像，举办了隆重的出殡仪式。
但乃马真后这一切只不过是做给活人看的，目的就是为了安抚住汉地的众多官员，这一点从她连谥号都没给这位功勋赫赫的宰相就能看得出来。
可怜一代名臣，死后却不能获得应有的尊重。
直到85年后，元文宗才追赠耶律楚材为经国议制寅亮佐运功臣、太师、上柱国，追封广宁王，谥号\"文正\"。